中國科學技術(shù)大學楊金龍院士團隊李星星課題組在調(diào)控有機拓撲材料拓撲相變方面取得重要進展:通過在二維有機拓撲材料中的有機配體上發(fā)生互變異構(gòu)反應來誘導體系產(chǎn)生拓撲相變,。相關(guān)成果以“Tautomerization Makes Topological Phase Transition in Two-Dimensional Organometallic Lattices”為題發(fā)表于國際知名期刊Advanced Functional Materials上,。
拓撲材料具有拓撲保護的表面態(tài),能夠?qū)崿F(xiàn)無耗散的電子輸運,,在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。目前絕大多數(shù)拓撲材料僅表現(xiàn)出單一的拓撲性質(zhì),,為了增強他們的功能性,,在同一種材料中同時實現(xiàn)多種拓撲性質(zhì),例如通過誘導拓撲相變,,是迫切需要的,。在這方面,研究者們已經(jīng)開發(fā)了適用于特定體系的多種物理手段,,包括磁場,、電場和光場等。然而,,化學調(diào)控拓撲相變的方法卻非常有限且都是不可逆的,。之前,該團隊通過在金屬有機晶格中引入互變異構(gòu)反應來產(chǎn)生可逆的自旋序轉(zhuǎn)變【Nano Lett. 2023, 23, 19, 9126–9132】,?;诖耍@項工作進一步將該方法應用到有機拓撲材料中,,以誘導實現(xiàn)可控的拓撲相變,。在原理上,通過在有機連接體上發(fā)生內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應,,可以引發(fā)磁轉(zhuǎn)變,,并改變體系的能帶結(jié)構(gòu)。這種能帶結(jié)構(gòu)的變化進而引起體系Chern數(shù)的變化,,導致拓撲相變的發(fā)生,。

圖1.內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應誘導二維有機拓撲材料發(fā)生拓撲相變的示意圖。
研究人員以鈷為節(jié)點,,2,2'-聯(lián)噻唑衍生物為有機連接體,,理論設計了一種二維有機拓撲材料并驗證了化學異構(gòu)調(diào)控拓撲相變的可行性。在內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應后,,體系從Chern數(shù)為+1的亞鐵磁半金屬轉(zhuǎn)變為Chern數(shù)為-1的鐵磁Chern絕緣體,。此外,晶格中載流子的自旋極化方向也發(fā)生了反轉(zhuǎn),。
中國科學技術(shù)大學化學物理系博士生李俊瑤為第一作者,,化學與材料科學學院李星星教授和楊金龍教授為共同通訊作者。該研究工作得到了自然科學基金委,、科技部和中國科學院的資助,。
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https://doi.org/10.1002/adfm.202400610
(化學與材料科學學院、科研部)