近期,，中國科學技術(shù)大學環(huán)境科學與工程系,、蘇州高等研究院在單原子催化水污染控制方面取得新進展，揭示了限域單原子催化促進污染物降解的新機制,，并構(gòu)建了高效的限域單原子類芬頓催化體系,。研究成果以“Nanoconfinement steers nonradical pathway transition in single atom Fenton-like catalysis for improving oxidant utilization”為題發(fā)表于《自然·通訊》,。
單原子催化劑在類芬頓氧化體系中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,，但污染物降解效率仍受限于反應物的界面?zhèn)髻|(zhì)速率,，并且依然需要消耗大量氧化劑。研究發(fā)現(xiàn)通過構(gòu)建納米限域體系可顯著提升污染物降解效率,，但其具體調(diào)控機制尚不清晰,，現(xiàn)有研究通常將其歸因于污染物/氧化劑的表面富集。
該研究以具有表層納米孔道的中孔硅球為載體,，通過精準調(diào)控納米孔徑構(gòu)建了具有不同納米限域程度的Co單原子催化體系，發(fā)現(xiàn)納米限域不僅顯著增強了反應物富集和界面?zhèn)髻|(zhì),，而且誘發(fā)了催化反應途徑由單線態(tài)氧逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯与娮愚D(zhuǎn)移途徑,，從而顯著提升了對富電子污染物的降解效率和氧化劑利用率。該研究拓展了限域催化基礎理論，為進一步推動高級氧化水處理技術(shù)及其他非均相催化技術(shù)的發(fā)展提供了指導依據(jù),。
圖納米限域單原子催化劑的形貌結(jié)構(gòu)特征及催化反應機制
該論文第一作者為環(huán)境科學與工程系博士生孟巖,、碩士生劉鈺沁和國家同步輻射實驗室王超副研究員，通訊作者為環(huán)境科學與工程系李文衛(wèi)教授和蘇州高等研究院郭智妍博士,。該工作得到了國家自然科學基金項目和安徽省重點研發(fā)項目的支持,。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49605-2
（環(huán)境科學與工程系、蘇州高等研究院,、科研部）
